OALib Journal期刊
甲硫醇在Au(111)表面不同覆盖度下吸附的第一性原理研究
DOI: 10.6023/A13010083
Keywords: 密度泛函理论 ,甲烷硫醇分子 ,Au(111)表面 ,覆盖度 ,范德华力 ,吸附
Abstract:
采用第一性原理方法研究了五种覆盖度下甲硫醇在Au(111)面的吸附构型和吸附能.分别对于S—H解离前CH3SH和S—H解离后CH3S,计算其在不同覆盖度下的吸附结构和能量.结果显示各种覆盖度下CH3SH都优先吸附于top位,倾斜角为70°±2°,在低覆盖度(1/12,1/9,1/8)下的吸附能最大,为0.33～0.35eV;而CH3S在各种覆盖度下稳定吸附于bri-fcc位,倾斜角为48.3°～58.5°,低覆盖度下的吸附能为2.08eV.对于CH3SH和CH3S的吸附,吸附能均随覆盖度的增大而减小.重点研究了范德华力对高覆盖度吸附的影响.在覆盖度为1/3时,采用DFT-D2方法,分别计算了CH3SH和CH3S的吸附,结果显示范德华力使吸附物和Au表面的距离减小,同时使CH3SH和CH3S的吸附能分别增大为0.59eV和2.27eV.DFT-D2方法修正使CH3SH的结果更接近实验结论,但使CH3S的结果偏离实验值.
References
[1] Schreiber, F. J. Phys.: Condens. Matter 2004, 16, R881. [2] Schreiber, F. Prog. Surf. Sci. 2000, 65, 151. [3] Luque, N. B.; Santos, E.; Andres, J.; Tielens, F. Langmuir 2011, 27, 14514. [4] Tielens, F.; Santos, E. J. Phys. Chem. C 2010, 114, 9444. [5] Kresse, G.; Furthmüller, J. Phys. Rev. B 1996, 54, 11169. [6] Kresse, G.; Furthmüller, J. Comput. Mater. Sci. 1996, 6, 15. [7] Kresse, G.; Hafner, J. Phys. Rev. B 1993, 47, 558. [8] Kresse, G.; Hafner, J. Phys. Rev. B 1994, 49, 14251. [9] Kresse, G.; Joubert, D. Phys. Rev. B 1999, 59, 1758. [10] Ulman, A. Chem. Rev. 1996, 96, 1533. [11] Schreiber, F. Prog. Surf. Sci. 2000, 65, 151. [12] Love, J. C.; Estroff, L. A.; Kriebel, J. K.; Nuzzo, R. G.; Whitesides, G. M. Chem. Rev. 2005, 105, 1103. [13] Nenchev, G.; Diaconescu, B.; Hagelberg, F.; Pohl, K. Phys. Rev. B 2009, 80, 081401. [14] Bao, S.; McConville, C. F.; Woodruff, D. P. Surf. Sci. 1987, 187, 133. [15] Porter, M. D.; Bright, T. B.; Allara, D. L.; Chidsey, C. E. D. J. Am. Chem. Soc. 1987, 109, 3559. [16] Rzeznicka, I. I.; Lee, J.; Maksymovych, P.; Yates, J. T. J. Phys. Chem. B 2005, 109, 15992. [17] Maksymovych, P.; Sorescu, D. C.; Dougherty, D.; Yates Jr, J. T. J. Phys. Chem. B 2005, 109, 22463. [18] Lustemberg, P. G.; Martiarena, M. L.; Martínez, A. E.; Busnengo, H. F. Langmuir 2008, 24, 3274. [19] Maksymovych, P.; Yates, J. T. J. Am. Chem. Soc. 2006, 128, 10642. [20] Vericat, C.; Andreasen, G.; vela, M. E.; Martin, H.; Salvarezza, R. C. J. Chem. Phys. 2001, 115, 6672. [21] Cometto, F. P.; Paredes-Olivera, P.; Macagno, V. A.; Patrito, E. M. J. Phys. Chem. B 2005, 109, 21737. [22] Grimme, S. J. Comput. Chem. 2004, 25, 1463. [23] Grimme, S. J. Comp. Chem. 2006, 27, 1787. [24] Grimme, S.; Antony, J.; Ehrlich, S.; Krieg, H. J. Chem. Phys. 2010, 132, 154104. [25] Dion, M.; Rydberg, H.; Schroder, E.; Langreth, D. C.; Lundqvist, B. I. Phys. Rev. Lett. 2004, 92, 246401. [26] Hohenberg, P.; Kohn, W. Phys. Rev. B1964, 136, B864. [27] Kohn, W.; Sham, L. J. Phys. Rev. 1965, 140, A1133. [28] Blochl, P. E. Phys. Rev. B 1994, 50, 17953. [29] Perdew, J. P.; Ziesche, P.; Eschrig, H. Electronic Structure of Solids'91, Academie Verlag, Berlin, Germany, 1991, p. 11. [30] Min, J. X.; Fan, X. L.; Cheng, Q. Z.; Chi, Q. Acta Chim. Sinica 2011, 69(7), 789. (闵家祥, 范晓丽, 程千忠, 池琼, 化学学报, 2011, 69(7), 789.) [31] Nara, J.; Higai, S.; Morikawa, Y.; Ohno, T. J. Chem. Phys. 2004, 120, 6705. [32] Fan, X. L.; Chi, Q.; Liu, C.; Lau, W. J. Phys. Chem. C 2012, 116, 1002. [33] Maksymovych, P.; Sorescu, D. C.; Yates, J. J. Phys. Chem. B 2006, 110, 21161. [34] Lavrich, D. J.; Wetterer, S. M.; Bernasek, S. L.; Scoles, G. J. Phys. Chem. B 1998, 102, 3456. [35] Gonzalez, N.; Lorente, N.; Arnau, A. Surf. Sci. 2006, 600, 4039. [36] Gonzalez, N.; Lorente, N.; Arnau, A. J. Phys. Chem. C 2007, 111, 12383. [37] Vericat, C.; Vela, M. E.; Benitez, G.; Carro, P.; Salvarezza, R. C. Chem. Soc. Rev. 2010, 39, 1805. [38] Schreiber, F.; Eberhardt, A.; Leung, T. Y. B.; Schwartz, P.; Wetterer, S. M.; Lavrich, D. J.; Berman, L.; Fenter, P.; Eisenberger, P.; Scoles, G. Phys. Rev. B 1998, 57, 12476. [39] Poirier, G. E.; Pylant, E. D. Science 1996, 272, 1145.
Full-Text
Contact Us
service@oalib.com
QQ:3279437679
WhatsApp +8615387084133
