Cu-Fe基催化剂上CO加氢反应过程中物相的转化行为

？研究了Cu-Fe基催化剂上CO加氢反应过程中各组分尤其是铁的体相和表面微观结构的转化行为.通过XRD、Mssbauer谱、XPS和Raman光谱等表征手段全程跟踪铁形态的变化.结果表明,还原后体相的铁发生了明显的碳化,物相以Fe3O4和χ-Fe5C2为主,随着反应温度的升高,χ-Fe5C2的含量出现最大值.而还原后催化剂表面没有检测到明显的铁的碳化.这种表面性质与体相的差异来源于铁独特的还原方式,这种还原方式造成锌和锰等组分在催化剂表面富集.而在反应过程中,系统中还原/氧化气氛的变化导致铁组分在催化剂表面富集.还原后自由碳原子在催化剂表面沉积,并随着反应的进行,碳原子的形态发生变化,显著抑制了Cu和Fe之间的协同作用,削弱了Cu-Fe基催化剂的链增长能力.