镍表面单原子台阶对甲烷解离过程影响的DFT研究

使用基于密度泛函理论（DFT）的DMol^3量子力学计算程序模块，采用Ni（211）周期性模型表达镍表面上的单原子台阶结构，计算出CHx（x=0～4）在Ni（211）模型不同活性位上的吸附能和空间构型，并使用LST／QST方法找到了台阶结构上CHx（x=1～4）的解离路径、过渡态和相应的能量数据．计算结果表明，金属表面台阶结构较平台结构更有利于CHx物种的吸附．台阶结构上存在能够降低CHx解离活化能的活性位．处于台阶结构上的特定位置时，CH4解离全过程的关键步骤-CH4和CH解离的活化能会大幅降低。