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分子催化 1994
甲醇在清洁和氧预吸咐Pd(100)面上的吸咐与分解Keywords: 甲醇吸附分解钯 Abstract: 用高分辨电子能量损失谱(HREELS),热脱咐谱(TDS)在140K―700K温度范围内研究了清洁和氧改性Pd(100)面上CH_3OH的吸咐与分解机理。HREELS结果表明:在140K吸咐甲醇能形成分子吸咐层;当加热甲醇分子层时,甲醇在185K先分解为CH_3O_(ad)和H_(ad),在200K以上温度CH_3O_(ad)逐步分解为CO_(ad)和H_(ad);预吸咐氧后表面有甲酸物种生成。TDS研究表明;除有少量甲醇在185K脱咐外,甲醇分解的主要脱咐产物为H_2(320K)和CO(440K);次要脱附产物为甲烷(200K―210K)。综合HREELS和TDS研究指出,在清洁表面甲醇主要通过O―H键断裂,经甲氧基中间物种分解为CO和H_2,还有部分甲醇通过C―O键断裂分解为甲烷,预吸附氧后甲醇的分解除了存在以上两种方式外,氧的存在一方面能够转移CH_3O_(ad)中的氢原子在表面形成一定量的甲酸中间物种,另一方面能够稍许提高少量CH_3O_(ad)的热稳定性。
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