氮化钼钝化层中钼的价态特征及钼(5+)的发现

以MoO3为前身化合物,在H2/N2混合气氛中利用程序升温反应方法制备了钝化后比表面为115m2g-1的γ-Mo2N粉末催化剂.在低温条件下,该催化剂显示出良好的CO氧化反应活性.借助X射线电子能谱(XPS)电子自旋共振(EPR)及激光Raman光谱(LRS)技术对氮化钼的表面钝化层进行了表征,结果表明其中钼以混合价态存在并得到了Mo5+(g⊥=1.932,g∥=1.892)存在的证据,同时还发现了超氧负离子O-2(g=2.001,Raman吸收峰1124cm-1)的存在.研究表明,它的产生与Mo5+/Mo4+氧化还原电对的转换存在着协同性,O-2可能是CO氧化反应的活性氧种.