%0 Journal Article
%T 甲硫醇在Au(111)表面不同覆盖度下吸附的第一性原理研究
%A 冉润欣
%A 范晓丽
%A 刘燕
%A 杨永良
%J 化学学报
%P 829-836
%D 2013
%R 10.6023/A13010083
%X 采用第一性原理方法研究了五种覆盖度下甲硫醇在Au(111)面的吸附构型和吸附能.分别对于S—H解离前CH3SH和S—H解离后CH3S,计算其在不同覆盖度下的吸附结构和能量.结果显示各种覆盖度下CH3SH都优先吸附于top位,倾斜角为70°±2°,在低覆盖度(1/12,1/9,1/8)下的吸附能最大,为0.33～0.35eV;而CH3S在各种覆盖度下稳定吸附于bri-fcc位,倾斜角为48.3°～58.5°,低覆盖度下的吸附能为2.08eV.对于CH3SH和CH3S的吸附,吸附能均随覆盖度的增大而减小.重点研究了范德华力对高覆盖度吸附的影响.在覆盖度为1/3时,采用DFT-D2方法,分别计算了CH3SH和CH3S的吸附,结果显示范德华力使吸附物和Au表面的距离减小,同时使CH3SH和CH3S的吸附能分别增大为0.59eV和2.27eV.DFT-D2方法修正使CH3SH的结果更接近实验结论,但使CH3S的结果偏离实验值.
%K 密度泛函理论
%K 甲烷硫醇分子
%K Au(111)表面
%K 覆盖度
%K 范德华力
%K 吸附
%U http://sioc-journal.cn/CN/abstract/abstract341973.shtml