%0 Journal Article
%T 基于DFT计算的Pt(111)表面氧覆盖度和水合质子模型对氧还原反应路径的影响(英文)
%A 欧利辉
%A 陈胜利
%J 电化学
%P 206-218
%D 2014
%R 10.13208/j.electrochem.130894
%X 利用基于平面波的密度泛函理论（DFT）计算研究了氧气分子在Pt(111)表面的吸附和解离，以及解离产物进一步质子化形成H2O的过程.通过使用不同尺寸的平板模型和在表面预吸附不同数量的氧原子，研究了氧覆盖度对氧还原反应（ORR）路径的影响，并对使用不同水合质子模型的计算结果进行了比较.研究结果表明：质子化的end-on化学吸附态OOH*的形成是ORR的初始步骤；OOH*能够转化形成非质子化的top-bridge-top化学吸附态O2*，或者解离形成吸附的O*物种.对不同氧覆盖度下各种可能步骤的活化能计算结果表明，O*的质子化形成OH*物种是ORR的速决步骤.增加氧覆盖度时，该步骤的活化能减少.此外，还发现使用比H7O3+更复杂的水合质子模型不会改变计算所得的反应路径.
%K 最小能量路径
%K ORR机理
%K 氧覆盖度
%K 水合质子模型
%U http://electrochem.xmu.edu.cn/CN/abstract/abstract10069.shtml