%0 Journal Article
%T Pd／硫酸化氧化铝一种新型甲烷选择还原NO催化剂
%A 李宁
%A 王爱琴
%A 郑明远
%A 王晓东
%A 张涛
%J 催化学报
%P 809-810
%D 2003
%X ？中译文：最近，以甲烷为还原剂选择性还原NO引起人们的极大关注[，2].已有的结果表明：钯基催化剂对该反应有较高的活性[3-6].然而，在该反应中，钯基催化剂的活性对载体的性质有很强的依赖性[3，4].迄今为止，只有酸性的沸石[3，4]和酸性的氧化锆[4-6]被证明是钯基选择性还原NO催化剂的有效载体.相反，Pd/g-Al2O3作为目前最被广泛应用的一种三效催化剂[7]，对于甲烷选择性还原NO反应只有很低的活性[3].在本工作中，我们首次研究了一系列担载Pd的硫酸化氧化铝（SA）催化剂上甲烷选择性还原NO反应并考察了Pd含量对催化剂活性的影响。硫酸化氧化铝（SA）按照Hamada等人[8]的方法,将g-Al2O3（分析纯，上海试剂公司，中国）用2.5mol/L硫酸溶液按照15ml/g比例浸渍,得到产物缓慢搅拌半小时,然后不洗涤直接过滤并在110℃下干燥过夜.通过用氯化钯的水溶液等体积浸渍的方法实现Pd的担载.所有样品先在110℃下干燥8小时，然后在600℃下空气氛中焙烧6小时.反应在固定床反应器中进行，混合气(组成为：0.2%NO,0.2%CH4,2.0%O2,He为底气)以60毫升/分钟的流速流过1毫升催化剂（GHSV=3600h-1）.气体产物用气相色谱在线分析.NO转化率以N2的产率计算，甲烷的转化率由其消耗量来计算.图1给出了四种不同催化剂上NO和CH4转化率与反应温度的关系.由图1可见，g-Al2O3对甲烷选择性还原NO只有微弱活性.硫酸化后，NO和CH4的转化率都明显下降.这种活性下降可以归因为硫酸化后在g-Al2O3表面上生成了活性更低的硫酸铝的缘故[8].当我们将0.1wt.%Pd担载到g-Al2O3和SA上时，两种载体的催化活性发生了明显的变化.与Misono等人[3]一样，我们发现担载0.1wt.%Pd后，g-Al2O3上甲烷转化率增加，但NO的转化率仍然很低.这一结果表明，在g-Al2O3上担载Pd后，只促进了燃烧反应.另一方面，担载Pd后，SA上的NO和CH4转化率都明显提高.在Pd/SA上，NO转化率于500℃达到最大值75%.显而易见，SA是一种用于甲烷选择性还原NO反应的Pd催化剂的新型载体，载体的硫酸化对提高甲烷还原NO的选择性是必要的.SA可以通过硫酸溶液浸渍商业化的g-Al2O3获得，这就使其比酸性的沸石或酸性的氧化锆更便宜和更容易获得.因此我们认为SA有希望成为一种用于甲烷选择性还原NO的Pd催化剂的商业化载体.Pd含量对Pd/SA催化剂催化活性的影响如图2所示.可以看出Pd/SA催化剂的活性随Pd含量的增加而增加，当Pd的含量为0.1wt.%左右时达到最大值，然后下降.这一结果表明对于Pd/SA催化剂，Pd的最佳含量大约为0.1wt.%.
%K 钯
%K 硫酸化氧化铝
%K 一氧化氮
%K 选择性还原
%K 甲烷
%U http://www.chxb.cn/CN/abstract/abstract20030.shtml