%0 Journal Article %T 过渡金属/氮掺杂石墨的制备及电催化氧还原 %A 张蓉 %A 柳璐 %A 马飞 %A 张晶 %A 王文洋 %A 李瑞丰 %J 分子催化 %D 2014 %X 用简单的化学方法制备了过渡金属(TM)壳聚糖水杨醛席夫碱配合物,然后以此配合物为金属源和N源、以硝酸预处理石墨为载体,经热处理后制备了过渡金属/氮掺杂石墨催化剂TM-N-C-t (TM=Co, Ni, Cu; t=200, 400, 600, 800,1000℃)。以此催化剂为修饰剂制备了玻碳修饰电极,并用循环伏安法(CV)研究了催化剂TM-N-C-t的电化学行为和电催化氧还原(ORR)的催化性能,催化剂的组成和结构采用TG,FT-IR,XRD,XPS等技术进行了表征。研究结果表明,催化剂TM-N-C-t对ORR均显示不同程度的催化活性,其中以1000℃热处理的钴基催化剂Co-N-C-1000的催化活性最好,其活性已接近相同条件下的商用催化剂JM 20%Pt/C,催化活性位主要为Co-N-C。根据扩散控制的不可逆反应的循环伏安行为,计算得到了TM-N-C-t催化剂电催化ORR的动力学参数,并以此提出了氧还原催化反应的机理,在活性最好的催化剂Co-N-C-1000修饰电极上,氧气以4e转移途径被还原为水。 %K 过渡金属/氮掺杂石墨 %K 电催化 %K 氧还原 %K 动力学 %K 催化活化位 %U http://www.jmcchina.org/ch/reader/view_abstract.aspx?file_no=20140529001&flag=1