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全氟辛酸和全氟辛烷磺酸人体暴露途径解析及其污染控制技术*
王媛,
化学进展 , 2010,
Abstract: 全氟辛酸(PFOA)和全氟辛烷磺酸(PFOS)是人工合成全氟化合物的典型代表。近年来,大量的环境调查数据表明它们普遍存在于多种环境介质、生物体甚至人体中,呈现出全球分布的态势,具有环境持久性和生物富集性,对人体健康存在潜在的危害,已成为一类新的环境持久性有机污染物而引起人们广泛的关注。本文介绍了PFOA和PFOS的环境来源和传输途径,解析了人体暴露的三种主要途径以及在食物、饮用水和空气/灰尘中的污染现状,并就围绕着它们所开展的污染控制技术方面的研究进行了评述。在此基础上,通过分析目前研究中所存在的问题,对今后的发展方向和研究重点进行了展望。
无机阴离子、异丙醇及TiO2对Fe3+诱导全氟辛酸光化学降解影响的研究
王媛,
化学学报 , 2010,
Abstract: 254nm紫外光辐照下,溶解性Fe3+的存在有效促进了全氟辛酸(PFOA)的光化学降解.Fe3+浓度为30μmol?L-1时,Fe2(SO4)3,FeCl3和Fe(NO3)3三种溶解性铁盐对PFOA的降解和脱氟没有显著的差别.过量的与Fe3+具有较强的形成配合物的能力,由软件VisualMINTEQ2.52计算得出,Fe3+与过量的形成Fe(SO4)+和Fe(SO4)两种形态的配合物,其分配比的总和占16.32%,从而减少了PFOA与铁离子形成配合物的机会,进而抑制了其有效的光化学降解;过量的Cl-与Fe3+形成一配位的FeCl2+,其生成量仅占所有铁物种形态总和的0.12%,对PFOA的降解没有明显的影响,理论计算与实验结果相一致.羟基自由基捕获剂-异丙醇的加入未抑制PFOA的降解,二氧化钛的存在亦未促进其降解,进一步表明Fe3+诱导PFOA的光化学降解不是羟基自由基直接作用的结果.
VUV/TiO2/O3去除水中微量硝基苯的研究
尹菁菁,
环境科学 , 2009,
Abstract: 采用负载在钛片上的二氧化钛(TiO2)薄膜光催化剂,以能发射185nm真空紫外线(VUV)的紫外灯为光源,研究臭氧强化的真空紫外光催化方法(VUV/TiO2/O3)对水中微量硝基苯的去除效果.结果表明,VUV/TiO2/O3是一种有效地去除水中微量硝基苯的方法,VUV/TiO2/O3的表观一级反应速率常数比UV/TiO2/O3和VUV/O3分别高102.8%和30.8%,去离子水中50μg/L的硝基苯反应60s后就降低到检测限以下.VUV/TiO2/O3对硝基苯的降解速率随臭氧投加量的增加而显著增大,臭氧投加量1.52 mg/L时的反应速率比不加臭氧时提高了134.4%;虽然表观一级反应速率常数随初始浓度增加而稍有下降,但初始浓度170μg/L的硝基苯反应2min后也无法检出.水中常见的重碳酸盐和腐殖酸对硝基苯降解有显著的抑制作用,两者浓度分别为2mmol/L和3.2 mg/L时,VUV/TiO2/O3对硝基苯的表观反应速率常数分别下降82.9%和71.6%,反应速率常数的倒数与重碳酸氢根浓度线性相关.VUV/TiO2/O3能快速有效地去除地表水(含碳酸盐和天然有机物)中的微量硝基苯,4min内初始浓度为90μg/L的硝基苯去除率达到96%,UV254降低了80%.
气相中嗅味物质—壬醛的真空紫外光降解研究
竞杰,
环境工程学报 , 2010,
Abstract: 在建立热脱附气相色谱法分析气相中低浓度壬醛的基础上,研究了不同条件下真空紫外光对气相中低浓度壬醛的光化学降解。结果表明,壬醛的真空紫外光降解率基本不受初始浓度的影响,在所研究的浓度范围(0.13~1.74mg/m3)内符合一级动力学,其表观反应速率常数为2.3min-1。相对湿度一开始增加时均使得不同浓度的壬醛的去除率降低,但低浓度壬醛的降解随后几乎不再受相对湿度变化的影响,而较高浓度壬醛的去除率则先随相对湿度增加而下降,随后则又上升。壬醛能在极干燥的氮气气氛中被真空紫外光降解,同时它在氮气气氛中的降解率随相对湿度的增加而增加,壬醛在极干燥的氮气、空气和氧气气氛中的降解率依次上升,说明真空紫外光直接光解、光解产生的羟基自由基、光解产生的氧原子或臭氧均能导致壬醛的有效降解,且这3种机制相互影响。
水中天然有机物的臭氧强化光催化降解研究
简丽,,毕海
环境科学学报 , 2005,
Abstract: 研究了饮用水源中大分子天然有机物(NOM)的臭氧强化光催化降解,考察了臭氧投加量、反应时间和HCO3-浓度对NOM降解速率的影响;分析了臭氧强化光催化过程中NOM相对分子质量的变化,并比较不同相对分子质量大小NOM的降解速率.研究结果表明,臭氧强化光催化比单独臭氧氧化、光催化能更有效地降解NOM,同时增加臭氧投加量和反应时间才能有效提高臭氧强化光催化对TOC的去除率,而单独增加臭氧投加量可显著提高生物可降解性;HCO3-显著降低光催化的降解效果,臭氧强化光催化能有效地减弱HCO3-的不利影响;臭氧强化光催化过程中大分子NOM分解为小分子,SUVA值迅速下降,且相对分子质量越大矿化速度越快.
X射线光电子能谱法研究UV254nm光催化、O3强化UV254nm光催化和真空紫外光催化降解甲醛中Pt-TiO2薄膜的表面性质
傅平丰,
催化学报 , 2014, DOI: 10.1016/S1872-2067(12)60740-2
Abstract: ?以Pt-TiO2为光催化剂,研究了气相甲醛分别在35h连续UV254nm光催化、O3强化UV254nm(O3+UV254nm)光催化和真空紫外(UV254+185nm)光催化中的降解效率,考察了副产物O3的去除率,采用X射线光电子能谱(XPS)法分析Pt-TiO2在不同光催化前后Pt的电子态和累积有机产物,研究纳米Pt对甲醛降解和O3去除的强化机理.连续光催化降解实验表明,以纳米Pt改性TiO2可以同时增强甲醛和O3的去除率,特别是O3的去除率可提高3.1-3.4倍.对催化剂C1s和O1s峰分别经分峰拟合处理后,发现Pt-TiO2上累积的含羰基和羟基的有机物含量按以下顺序减少:UV254nm光催化>O3强化UV254nm光催化>真空紫外光催化,而在连续35h光催化降解过程中,催化剂的失活现象却按相反的方向变得越来越不明显.负载的金属Pt在O3+UV254nm和UV254+185nm光催化过程中被氧化成PtOads和Pt4+物种,而在UV254nm光催化过程中金属Pt未被氧化,所以推测是气相中的O3和羟基自由基参与金属Pt的氧化过程.Pt-TiO2表面高价态的Pt氧化物种可作为光生电子捕获中心,强化光生载流子的分离过程,增强Pt-TiO2的光催化活性.Pt氧化物种可作为O3分解的活化中心,使Pt-TiO2对O3的分解效率远高于纯TiO2.以XPS对比研究在三种不同光催化环境中Pt-TiO2表面性质,可以解释在UV254+185nm光催化过程中纳米Pt对甲醛和O3同时去除的强化机理,并说明了催化剂不失活的内在原因.
真空紫外光降解五氯酚钠以及过硫酸盐对反应的促进作用
常晓珺,
环境工程学报 , 2007,
Abstract: 研究了真空紫外光(VUV,185nm)对于水溶液中五氯酚钠的降解,反应2h后,初始浓度为10mg/L的五氯酚钠的去除率达到99%以上,有机氯的脱除率达到70%以上,有效地实现了五氯酚钠的脱毒。溶液初始pH值对五氯酚钠的真空紫外光解有很大影响,pH=10.9时的降解速率常数是pH=3.1时的3倍。表观一级反应速率常数随初始浓度的增加而线性下降。在反应溶液中加入过硫酸盐,可有效提高五氯酚钠的真空紫外光降解速率和矿化速率,过硫酸盐和五氯酚钠摩尔比为24时,降解速率提高3倍,反应4h后TOC去除率达到95%。
真空紫外光臭氧降解偏二甲肼的研究
王晓晨,
环境工程学报 , 2009,
Abstract: 研究比较了臭氧氧化(O3)、紫外臭氧(O3/UV)和真空紫外臭氧(O3/VUV)对推进剂——偏二甲肼的处理效果,O3/VUV最为有效,反应速率常数分别比O3/UV和O3高39.8%和65.6%,中间产物——甲醛去除得更迅速,反应50min即无法检出。初始pH9时,O3/VUV降解偏二甲肼的速率最快,达到0.4461min-1;反应速率常数随臭氧投加量的增加而线性增大;随偏二甲肼初始浓度从100mg/L增加到2000mg/L,反应动力学由一级转为零级。碳酸盐浓度在0~2mmol/L范围内对O3/VUV降解偏二甲肼没有明显的抑制作用。偏二甲肼的无机氮产物以氨离子为主,无机氮只占总氮的40%~60%,说明仍有相当比例的氮以有机氮形式存在。
全氟羧酸在185 nm真空紫外光下的降解研究
陈静,,刘剑
环境科学 , 2007,
Abstract: 以全氟辛酸为代表的全氟羧酸是一类新的持久性有机污染物,广泛地存在于各种环境介质.研究了全氟辛酸、全氟庚酸、全氟己酸、全氟戊酸和全氟丁酸等5种全氟羧酸在185nm真空紫外光下的光降解行为,以发展1种有效降解全氟羧酸的方法.结果表明,全氟羧酸在185nm紫外光照下发生显著地降解并生成氟离子,而在254nm紫外光照下降解不明显.反应6h后,全氟丁酸降解率达到60%以上;而其它4种全氟羧酸的降解率达到90%以上,脱氟率在21%~71%之间,表现出随碳链增长而降低的趋势.氮气、空气、氧气等3种反应气氛对全氟羧酸在185nm紫外光下的降解与脱氟没有显著影响.LC/MS分析表明,全氟辛酸光降解时逐级生成短链的全氟庚酸、全氟己酸、全氟戊酸和全氟丁酸.全氟羧酸在185nm光照下首先发生脱羧反应,脱羧后的自由基与水反应生成少1个碳原子的全氟羧酸和氟离子.
低温静电自组装法制备贵金属修饰tio2纳米结构薄膜及其增强的光催化性能
傅平丰,
物理化学学报 , 2014,
Abstract: 以碱-水热法在金属ti片上原位生长了tio2纳米结构(纳米花和纳米线)薄膜,并采用低温静电自组装方法将超细贵金属(金、铂、钯)纳米颗粒均匀沉积于多孔tio2薄膜上.负载于ti片上的贵金属/tio2纳米结构薄膜具有一体化结构、多孔架构和高光催化活性.超高分辨率场发射扫描电子显微镜(fesem)直接观察表明贵金属纳米颗粒在tio2表面分布均匀,且颗粒之间相互分离,金、铂、钯纳米颗粒的平均粒径分别约为4.0、2.0和10.0nm.俄歇电子能谱(aes)纵深成分分析表明贵金属不仅沉积于薄膜表面,且大量分布于tio2纳米结构薄膜内部,其深度超过580nm.x射线光电子能谱(xps)分析表明,经300℃下在空气中热处理后,纳米金仍保持金属态,纳米铂部分被氧化成ptoabs,而钯粒子则完全被氧化成氧化钯(pdo).以低温静电自组装法沉积贵金属,贵金属负载量可通过调节组装时间与溶胶ph值来控制.光催化降解甲基橙的结果表明,沉积的纳米金和铂能显著增加tio2纳米结构薄膜的光催化活性,说明金和铂粒子可促进光生载流子的分离;但负载的pdo对tio2薄膜的光催化性能增强几乎无作用.
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