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基于过氧化物的消毒技术研究进展
,赵三平,周文
环境科学 , 2013,
Abstract: 对环境友好消毒技术需求的增长,推动了过氧化物消毒技术的快速发展,并已被广泛应用于反化学和生物恐怖袭击、化生灾害处置、环境污染治理等领域.在综述了过氧化物消毒剂α亲核取代/氧化消毒反应机制研究进展的基础上,介绍了以过氧化物为活性组分的水基消毒溶液、消毒泡沫、消毒乳液、消毒凝胶、消毒气雾、自消毒材料、纳米材料催化消毒技术等典型消毒体系.针对现有过氧化物消毒技术消毒效率偏低、对个别毒剂消毒效果不理想的缺点,建议在过氧化物消毒技术研究中,加强消毒反应机制、多相体系界面相互作用研究,开发新型催化剂、多功能表面活性剂、自消毒材料和消毒剂缓蚀技术,以实现真正的绿色消毒.
DECP在纳米TiO2上气-固相光催化的FT-IR和GC-MS研究
张建宏,郭楠,
分子催化 , 2007,
Abstract: 沙林(Sarin,甲氟膦酸异丙酯)是一种剧毒的神经性毒剂[1,2],曾是广泛使用的化学战剂之一.为应对削减化学武器的新技术要求和日益严峻的反恐形势,发展新型的化学毒剂消除方法已经成为研究的热点.传统消毒剂中通常含有强氧化剂、强碱、活性氯等成份,有时还需使用有机溶剂和表面活性剂,这些成分具有较强的腐蚀性,对环境也会造成污染,而且只能将毒剂转化为低毒的产物,无法将其彻底分解[1].光化学方法由于反应条件温和、对环境无污染、反应彻底等特点而备受重视.已有的研究表明,光催化反应能把各种有毒、有害化学物质降解至无毒,甚至能将其彻底氧…
DOI:10.7524/j.issn.0254-6108.2014.09.005
赵三平,,王琦
环境化学 , 2015,
Abstract: 以苯甲硫醚(PhSMe)为芥子气模拟剂,以NH3和NaOH为改性试剂,研究了改性H2O2溶液对硫醚的两阶段氧化产物、动力学与反应机制.改性H2O2溶液中,苯甲亚砜(PhS(O)Me)和苯甲砜(PhS(O)2Me)是仅有的两种氧化产物.随改性剂的加入和pH升高,PhSMe的初级氧化(PhSMe→PhS(O)Me)经历了质子催化氧化、溶剂辅助氧转移两种不同的催化氧化机制,表观动力学常数随pH呈“三段式”变化,两种反应机制的相对贡献取决于溶液的pH.PhSMe的次级氧化反应(PhS(O)Me→PhS(O)2Me)比初级氧化反应慢得多,其产物PhS(O)2Me的产率与改性H2O2溶液的pH呈指数相关.pH和反应时间相同时,NH3改性H2O2溶液的PhS(O)2Me产率明显低于NaOH改性H2O2溶液.超氧阴离子(O2-)是导致PhS(O)Me→PhS(O)2Me的活性氧,NH3通过抑制O2-产率而降低了硫醚类过度氧化的风险.
联吡啶铁/H2O2体系在可见光下降解芥子气模拟剂2-CEES
管臣,,赵进才,乔江波,郭楠
分子催化 , 2007,
Abstract: 采用联吡啶铁/H2O2体系在可见光照射条件下(λ>450nm)降解芥子气模拟剂2-氯乙基乙基硫醚(2-CEES).考察了不同反应条件下的降解效果,通过EPR分析确定了反应过程中产生的高活性物种,利用GC-MS和NMR等方法分析了反应的产物,跟踪了反应过程中TOC的变化,并根据结果对2-CEES光催化降解的反应机理进行了探讨.
Na2MoO4催化H2O2氧化芥子气模拟剂苯甲硫醚的动力学与产物
赵三平,,左言军,王琦
分子催化 , 2015,
Abstract: 以苯甲硫醚(PhSMe)作为化学毒剂芥子气的模拟剂,研究了Na2MoO4催化H2O2溶液氧化PhSMe的两阶段反应动力学及其产物分布。PhSMe在Na2MoO4催化H2O2溶液中生成了苯甲亚砜(PhS(O)Me)和苯甲砜(PhS(O)2Me)。相对无催化H2O2溶液,Na2MoO4催化在加快了将PhSMe氧化为PhS(O)Me的同时,也将过度氧化产物PhS(O)2Me的产率提高了两个数量级。95MoNMR测试表明,MoO42-与H2O2反应生成了钼酸盐过氧配合物MoOx(OO)(4-x)2-,当H2O2/ MoO42->5时,Mo (O2)42-是主要的活性物种,通过直接氧转移方式导致硫醚→亚砜→砜的氧化。
TiO2悬浮体系光催化降解动力学模型的建立
左言军,,张建宏,李志军,周放
催化学报 , 2001,
Abstract: ?以纳米材料TiO2作为光催化剂,乙酰甲胺磷(DMAPT)作为目标化合物,在DGF-1型多功能光化学反应仪上研究了悬浮体系TiO2光催化降解反应的动力学模型.模型中的主要参数有:TiO2用量、入射光强、反应器的几何半径、反应器的经验参数、反应物初始浓度、羟基自由基二级速率常数及已知化合物的物理性质(分子的摩尔体积和溶解度).模型较好地预测了其他化合物(如三氯乙烯(TCE)、四氯乙烯(PCE)、对-二氯苯(DCB)和四氯化碳(CTC))的光催化降解.对C0(TCE)=22.1mg/L,C0(PCE)=20mg/L和C0(DEB)=40mg/L的反应物,完全降解所需的时间分别为3,4和5min.入射光强在1.38~6.05W/cm2范围时,反应速率与光强的0.5次方成正比,催化剂最佳用量随着入射光的增强而增加.
TiO2光催化降解乙酰甲胺磷
,韩世同,左言军,张建宏,杨雷
环境化学 , 2015,
Abstract: 在TiO3悬浮体系中,利用光催化技术消除乙酰甲胺磷(DMAPT).探索了催化剂用量和目标物浓度对消除速率的影响.结果表明,催化剂的最佳用量为4g·l-1,DMAPT的光催化降解规律符合L-H模型,吸附常数和反应速率参数分别为2mmol-1·l和0.6mmol·l-1·min-1.反应中主要的活性物种为·OH.反应的主要中间产物和矿化产物有O,S-二甲基硫代磷酰胺酯,O,O',S-三甲基硫代磷酸酯和磷酸甲酯等.DMAPT的降解从C—N键的断裂开始,随后经过P—N,P—S,P—C键的氧化分解,生成低毒和无毒的中间产物,并随着反应的继续最终达到彻底矿化,最终产物为SO42-,NO3-,PO43-和CO3.
DECP在TiO2上的热降解与光催化降解
张建宏,郭楠,韩世同,
环境化学 , 2015,
Abstract: 以沙林模拟剂——氯磷酸二乙酯(DECP)在P25TiO2上的热降解反应和光催化降解反应,通过原位红外光谱(InsituIR)和气相色谱-质谱联用(GC-MS)等方法考察两种降解反应过程.证实DECP的热降解产物主要包括DEHP(Diethylhydroxyphosphonate),TEPP(Tetraethlypyrophosphate)和TEP(Triethylphosphate)等.光催化反应过程中气相降解产物中除了有DEHP,TEP和TEPP以外,还发现了CO2,CO,H2O,HCl,甲烷,乙醇,乙醛和微量的DEP(Diethylphosphite)等.DECP的降解机理,其光催化反应由脱氯,P—O—R键断裂,C—C键断裂和含磷基团的重组等复杂过程构成,最终转化为CO2,H2O和HCl等无机产物.
过碳酸钠/钼酸钠体系对2-氯乙基乙基硫醚的降解机理与动力学研究
张磊,,王琦,左言军,张淑琴
环境化学 , 2015,
Abstract: 研究了不同温度下过碳酸钠/钼酸钠体系和单一过碳酸钠对芥子气模拟剂2-氯乙基乙基硫醚(2-CEES)降解动力学规律,建立了相应的反应速率方程;利用液质联用技术分析了降解产物,并利用顺磁共振技术检测了过碳酸钠/钼酸钠体系产生的活性成分,推测了反应机理.结果表明,两种体系对2-CEES降解反应均为一级反应,过碳酸钠/钼酸钠体系对2-CEES消毒的活化能为8.36kJ·mol-1,单一过碳酸钠对2-CEES降解的活化能为44.73kJ·mol-1,添加钼酸钠能有效降低反应活化能,提高反应速率;主要降解产物为C2H5S(O)C2H4OH、C2H5S(O)C2H4Cl、C2H5S(O2)C2H4OH以及C2H5S(O)C2H3,体系产生的主要活性物种为单线态氧1O2,推测反应同时存在水解与氧化反应.
气相中芥子气模拟剂2-CEES在SO42-/TiO2上的光催化消除
韩世同,,王绪绪,付贤智
环境科学 , 2005,
Abstract: 与传统洗消法相比,光催化技术消除军用毒剂具有高效和无二次污染等优点,但TiO2的活性较低且易于失活以致难于实际使用.采用稀硫酸对TiO2进行表面修饰制备出了SO42-/TiO2催化剂,在连续流动微分反应器上考察其对芥子气模拟剂2-chloroethylethylsulfide(2-CEES)的光催化降解活性和稳定性,并与TiO2进行了比较.结果表明,硫酸化处理不但可提高TiO2的活性也可提高其活性稳定性,其中以200℃焙烧所得样品ST200的性能最好.还研究了反应温度和水蒸气对ST200上2-CEES光催化降解的影响,发现在90℃反应,催化剂有较高的活性和稳定性;当给2-CEES初始浓度<61μL·L-1的体系中添加30.5mL·L-1的水蒸气时,催化剂可维持长久的高活性.还发现将SO42-/TiO2负载在γ-Al2O3、SiO2和木质活性炭(AC)上可提高SO42-/TiO2的活性和稳定性,其中以SiO2载体最佳.
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