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双膦配合物Ru(OAc)2(Ph3P)(dppe)和Ru(OAc)2(dppe)2的设计合成,表…
高景星,
分子催化 , 1995,
Abstract: Ru(OAc)2(Ph3P)2和1或2摩尔的双-(二苯基膦)乙烷(dppe)在回流的甲苯中反应,分别生成双膦配位的Ru(OAc)2(Ph3P)(dppe)和Ru(OAc)2(dppe)2。并进行了元素分析、IR、NMR等谱学表征。在温度-50至40℃的范围内,测定了Ru(OAc)2(Ph3P)(dppe)的^31P{^1H}NMR谱,讨论了配合物中膦配体的配位状态。在反应温度30至90℃、氢压1.
丙烯选择氧化铋钼铁复氧化物催化剂组成,结构及性能的研究
翁维正,
分子催化 , 1993,
Abstract: 采用XRD、Raman、XPS及催化剂性能评价等手段,考察了Bi_3(FeO_4)(MoO_4)_2和Fe_2(MoO_4)_3分别存在及两者共存时对Bi-Mo复氧化物体系催化性能的影响.结果表明,这两种含Fe物种的存在都有助于改善Bi-Mo系复氧化物催化剂对丙烯选择氧化反应的催化性能.但两者在作用机理上有所不同.Fe_2(MoO_4)_3本身无催化活性,但在反应条件下可部分还原为FeMoO_4形成Fe~(3+)/Fe~(2+)氧化还原对;且其地结构上与α-Bi_2(MoO_4)_3相匹配,这些因素都有助于促进催化体系中电子和氧物种的传递及催化剂表面活性中心的再生,从而提高催化性能.Bi_3(FeO_4)(MoO_4)_2在反应条件下也可形成Fe~(3+)/Fe~(2+)氧化还原对,但由于其Fe~(3-)所处的化学环境与Fe_2(MoO_4)_3很不相同,且Fe的含量也不及Fe_2(MoO_4)_3,因此它在促进催化体系中电子和氧物种的传递及催化剂表面活性中心的再生等方面的性能较差,但它对提高催化剂表面的活性中心(Bi-Mo对)数目有贡献.
多齿双亚胺双膦配位的钌络合物的制备和氢化性能
高景星,
催化学报 , 1995,
Abstract: ?
O2和CO在Ni(111)表面的吸附活化
Adsorption and Activation of O2 and CO on the Ni(111) Surface

段园,陈明树(),
- , 2018, DOI: 10.3866/PKU.WHXB201803071
Abstract: 采用高分辨电子能量损失谱(HREELS)、俄歇电子能谱(AES)和低能电子衍射(LEED)研究镍单晶表面氧物种及CO与O2的共吸附。实验结果表明,Ni(111)表面氧化后存在两种氧物种,位于54 meV能量损失峰的表面化学吸附氧物种和位于69 meV能量损失峰的表面氧化镍。首先,随着暴露氧量的增加,表面化学吸附氧物种的能量损失峰蓝移至58 meV;其次,通过真空退火及与CO相互作用考察,发现表面化学吸附氧物种较不稳定。在室温条件下,表面预吸附形成的表面化学吸附氧物种与CO共吸附,导致端位吸附CO增多,表明氧优先吸附在穴位上,随着CO暴露量的增加化学吸附氧物种与CO反应脱去;而表面氧化镍需在较高温度和较高CO分压下才能被CO还原。预吸附CO可被氧逐渐移去。
Ni-based catalysts have been widely used in many important industrial heterogeneous processes such as hydrogenation and steam reforming owing to their sufficiently high activity yet significantly lower cost than that of alternative precious-metal-based catalysts. However, nickel catalysts are susceptible to deactivation. Understanding the adsorption and activation behavior of small molecules on the model catalyst surface is important to optimize the catalytic performance. Although many studies have been carried out in recent years, the initial oxidation process of nickel surface is still not fully understood, and the influence of the adsorption sequence of CO and O2 and their co-adsorption is controversial. In this study, the surface oxygen species on Ni(111) and the co-adsorption of CO and O2 were explored using high-resolution electron energy loss spectroscopy (HREELS), Auger electron spectroscopy (AES), and low energy electron diffraction (LEED). HREELS can provide useful information about the surface structure, surface-adsorbed species, adsorption sites, and interactions between surface oxygen species and CO on the surface. The results showed that there were two kinds of oxygen species after the oxidation of Ni(111), and the energy loss peaks at 54–58 meV were ascribed to surface chemisorbed oxygen species, and the peak at 69 meV to surface nickel oxide. The chemisorbed oxygen at low coverage displayed a LEED pattern of (2×2), revealing the formation of an ordered surface structure. As the amount of oxygen increased, the energy loss peak at 54 meV shifted to 58 meV. At an O2 partial pressure of 1×10-8 Torr (1 Torr = 133.32 Pa), the AES ratio of O/Ni remained almost unchanged after dosing 48 L, which indicated that the surface nickel oxide was relatively stable. The surface chemisorbed oxygen species was less stable, which could change to surface nickel oxide after annealing in vacuum. CO adsorbed on Ni(111) at room temperature with tri-hollow and a-top sites. Upon annealing in vacuum, a-top CO weakened first and then disappeared completely at 520 K, whereas tri-hollow CO was much more stable. The pre-adsorption of CO could suppress O2 adsorption and oxidation of the Ni(111) surface. The presence of oxygen could
沥青混合料虚拟单轴蠕变试验方法
陈明,,赵新,
公路交通科技 , 2015,
Abstract: 为了更为准确地预测混合料的变形,验证虚拟单轴蠕变试验方法的可行性,选用不同粗细级配的沥青混合料,利用X-rayCT扫描无损沥青混合料试件,获取其内部结构(集料、砂胶和空隙)精细分布信息;根据三维重构理论和开发的重构算法,构建基于真实细观尺度分布的沥青混合料三维虚拟试样;基于沥青砂胶的Burgers黏弹本构关系,根据Boltzmann线性叠加原理和Laplace数学理论,将沥青砂胶的黏弹特性转换为有限元软件可识别的Prony参数,进行虚拟单轴蠕变试验。结果表明预测的变形结果与实测变形结果非常吻合。虚拟单轴蠕变试验方法真实反映了不同混合料级配的不同变形特性,克服了传统基于均质体模型进行数值模拟的缺陷,实现了沥青混合料单轴蠕变试验的初步仿真。
丙烷氧化脱氢催化剂正钒酸镨活性位的研究
张伟德,,区泽堂
科学通报 , 1997,
Abstract: 钒基催化剂是很多重要的氧化反应的催化剂。工业上生产硫酸是用碱金属(如K)助催的负载型V2O5催化氧化SO2生成SO3。正丁烷(烯)氧化制马来酸酐采用的是VPO催化剂。近年来发现的VMgO催化剂,对丙烷、丁烷等低碳烷烃的氧化脱氢具有良好的催化作用。各种氧化物负载的钒基催化剂也被尝试用于低碳烷烃的选择氧化。但由于钒本身有多种价态(+5,+4,+3等),且可以与其他金属离子形成多种钒酸盐(正钒酸盐、焦钒酸盐、偏钒酸盐),因此,钒基催化剂一般比较复杂.研究钒基催化剂在催化反应中的活性相、活性位,可以为设计和研制有效的低碳烷烃选择氧化催化剂提供理论基础。我们曾经报道纯相的稀土正钒酸盐在丙烷氧化脱氢中的催化作用。本文报道用顺磁共振(ESR)、程序升温脱附(NOTPD,O2-TPD)、18O2-同位素交换等方法研究正钒酸镨的活性位。
CO2在金属表面活化的能学方法研究
傅钢,吕鑫,徐昕,
分子催化 , 2001,
Abstract: 应用UBI-QEP方法, 估算了CO2-在金属表面的吸附热, 并计算了CO2在Cu(111)、Pd(111)、Fe(111)、Ni(111)表面的各种反应途径的活化能垒. 结果表明, CO2-在4种过渡金属表面相对的稳定性和CO2解离吸附的活性顺序一致,均为Fe>Ni>Cu>Pd. 说明CO2-可能是CO2解离吸附的关键中间体. 在Cu、Pd、Ni表面上, CO2解离吸附的最终产物是CO,而在Fe表面其最终会解离成C和O. 在Cu、Fe、Ni表面, CO2加氢活化是一种有效模式, 而在Pd上则不容易进行. 在Cu和Pd表面,碳酸盐物种也可能是CO2活化的重要中间体.
催化剂积炭失活宏观反应动力学的研究
刘颖,韩崇仁,方维平,
催化学报 , 2004,
Abstract: ?针对催化剂使用中积炭失活的一般性特点,借鉴库存集成电路长期稳定性预测研究结果,对现有的催化剂失活反应动力学方程进行了修正,并以渣油加氢脱硫反应为例加以验证.修正后的失活反应动力学微分方程为-da/dt=kdad·tm,其积分式为a=1+(d-1)kdm+1tm+1-1d-1.当m=0时,便成为常规的失活反应动力学方程;当m≠0时,可将反应时间t视为一种虚拟反应组分.
La-O小团簇上超氧物种与过氧物种间的连接途径
夏文生,张达,翁维正,
催化学报 , 2013, DOI: 10.1016/S1872-2067(12)60694-9
Abstract: ?采用密度泛函理论方法考察了La-O团簇上超氧物种与过氧物种间转化的连接途径.单重态下,团簇上单个超氧物种可通过一系列臭氧物种转化为过氧物种,且转化能垒较高;三重态下,单个超氧物种则并无与过氧物种间连接的途径.然而,La-O团簇上两超氧物种间的相互作用及其转化也具单重态和三重态两条途径.三重态下,超氧物种可很容易地转化为过氧物种(O2-+O2-?O22-+O2),超氧物种与过氧物种处于快速的交换状态之中;单重态下,超氧物种转化为过氧物种则需较高的活化能垒,表明在单重态下这些氧物种具有较高的稳定性.
负载型钒基催化剂上丙烷的氧化脱氢:酸碱性及氧化还原性质对催化性能的影响
陈明树,翁维正,,许翩翩
催化学报 , 1998,
Abstract: ?
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