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分子催化  2015 

制备方法对Cu-SiO2催化剂结构及其生物基木糖醇 选择氢解性能的影响

Keywords: 高碳多元醇,选择氢解,乙二醇,丙二醇,纳米Cu催化剂

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生物质基高碳多元糖醇选择氢解制备高附加值的C2、C3小分子多元醇具有重要的科学意义和应用前景。采用常规浸渍法(IM)、沉淀凝胶法(PG)、尿素水解沉积沉淀法(UHDP)、蒸氨沉积沉淀法(AEDP)和异相沉积沉淀法(HTDP)等五种不同方法制备了纳米Cu-SiO2催化剂,通过XRD、XPS、H2-TPR、BET和N2O化学吸附等不同方法对催化剂结构进行了表征,以Ca(OH)2为助剂考察了催化剂在生物基木糖醇选择氢解制备乙二醇和1,2-丙二醇反应中的催化性能。结果显示:制备方法不同Cu-SiO2催化剂的表面和体相组成不同,IM催化剂焙烧样品表面主要以CuO存在,AEDP和HTDP焙烧样品的表面主要是页硅酸铜,而PG和UHDP焙烧样品的表面CuO和页硅酸铜共存;IM和UHDP焙烧样品的体相以团聚的大颗粒CuO为主,PG和HTDP样品以高分散CuO为主,AEDP样品体相以高分散无定形页硅酸铜存在。受样品中物相组成的影响,不同方法所制备催化剂的分散度按AEDP > PG > HTDP > UHDP > IM顺序递减,经H2还原活化后,催化剂中Cu0颗粒尺寸按相反顺序递增。催化剂的木糖醇氢解反应活性和二元醇目标产物选择性受制备方法影响十分明显,均按AEDP、PG、HTDP、UHDP和IM的顺序先增高后降低,以UHDP法制备的Cu颗粒尺寸在12 nm左右的催化剂表现最佳,主要原因是该反应为结构敏感型反应,活性和选择性依赖于Cu颗粒尺寸。

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